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超(chao)導體(ti)因巨大應用潛力備受關注

尋找新型高溫超導體

是科(ke)學界孜(zi)孜(zi)以求(qiu)的目標

Nature剛(gang)剛(gang)發布復旦最(zui)新成果

又(you)一新型高溫超導(dao)體(ti)被發現(xian)!

復旦大學物理學系

趙俊教授團隊

利(li)用高壓光學浮區技術(shu)成功生長了

三層鎳氧化物(wu)La4Ni3O10

高質量單晶樣品

證(zheng)實(shi)了鎳氧化物中具有壓力誘導的

體超導電性

(bulk superconductivity)

其超導體積分數達到86%

研究還(huan)發現(xian)該類材料呈現(xian)出

奇(qi)異金屬和獨特的層間耦合行為

為人們理(li)解高溫超導(dao)機理(li)

提(ti)供(gong)了新的視角和平(ping)臺(tai)

　　北京時間7月17日晚，該研究成果以“Superconductivity in pressurized trilayer La4Ni3O10-δ single crystals”為(wei)題(ti)發表(biao)于(yu)最新一(yi)期(qi)的《自(zi)然》(Nature)上(shang)。Nature同期(qi)在(zai)“新聞和觀點(dian)”(News&Views)專欄(lan)以“The search for superconductivity widens”為(wei)題(ti)對(dui)該文進(jin)行(xing)亮點(dian)推(tui)薦(jian)和介紹。

趙(zhao)俊(前排(pai)左(zuo)三)課題組(zu)成員合影(ying)

鎳氧化物到底能不能體超導？

物理難題有了答案

　　超導體指的(de)是在(zai)特定轉變溫度之(zhi)下電(dian)阻(zu)為(wei)零且呈(cheng)現完(wan)全抗(kang)磁性的(de)材料，能(neng)(neng)廣(guang)泛應用于電(dian)力傳(chuan)輸和儲能(neng)(neng)、醫學成像、磁懸浮列(lie)車、量子計算(suan)等領域，具有重(zhong)要(yao)的(de)科學研究和技術(shu)應用價值。迄今為(wei)止，已有10位(wei)科學家(jia)因(yin)超導研究獲諾貝(bei)爾獎。

　　1911年，荷蘭物理學家(jia)海克·卡末林·昂內斯(Heike Kamerlingh Onnes)在汞(Hg)中首次(ci)發(fa)現超導現象(xiang)——當他把汞冷卻到約4 K(“K”為熱(re)力學溫度單(dan)位(wei)“開爾文(wen)”，4 K=-269.15℃)時，汞的(de)電阻突然(ran)消失，變為零。此后很長時間(jian)，科學家(jia)們都(dou)認為只有汞、鉛、鋁等常(chang)規金屬和簡單(dan)合金，在極(ji)低溫下才(cai)能展現出超導性。

　　直到1986年，約翰內斯(si)·貝德諾爾茨(Johannes Georg Bednorz)和(he)卡(ka)爾·亞歷(li)山大·米勒(Karl Alexander Müller)在(zai)鑭鋇銅氧化物(La-Ba-Cu-O)中(zhong)發(fa)現了高溫(wen)(wen)(wen)超(chao)(chao)導(dao)現象，臨界溫(wen)(wen)(wen)度可(ke)以高達30 K。后(hou)來，包括我國(guo)科(ke)學家在(zai)內的多國(guo)科(ke)學家將其超(chao)(chao)導(dao)臨界溫(wen)(wen)(wen)度提升至(zhi)液氮(dan)溫(wen)(wen)(wen)區(77 K)直至(zhi)超(chao)(chao)過130 K。

　　高溫超(chao)導(dao)(dao)現象(xiang)(xiang)的發(fa)現，打(da)破(po)了(le)人(ren)們對(dui)超(chao)導(dao)(dao)只能存(cun)在于極低(di)溫的認知(zhi)。多年(nian)(nian)來，世界各(ge)國科學家(jia)圍繞高溫超(chao)導(dao)(dao)現象(xiang)(xiang)進行了(le)各(ge)種(zhong)形式(shi)的深入(ru)研(yan)究，但經過近(jin)四十年(nian)(nian)努(nu)力，其形成(cheng)機理仍是未解之謎。

　　研究高(gao)溫超導的(de)一(yi)個重要課題，就(jiu)是尋找新型高(gao)溫超導體。一(yi)方面，人們希望從新的(de)角度(du)尋找理解高(gao)溫超導機理的(de)線索，另(ling)一(yi)方面，新的(de)材(cai)料(liao)體系也可能提(ti)供新的(de)應(ying)用(yong)前景(jing)。

　　鎳元素在元素周期表中緊鄰(lin)銅元素，鎳氧化(hua)物被認為是實(shi)現(xian)高溫超導(dao)電性(xing)的重要候選材料(liao)之一。但(dan)經(jing)過(guo)幾十年的研究，人們發現(xian)在鎳氧化(hua)物中實(shi)現(xian)超導(dao)電性(xing)的條(tiao)件十分苛刻。

　　2019年，具(ju)有無(wu)(wu)限層(ceng)NiO2面的Nd0.8Sr0.2NiO2體系被報道具(ju)有超(chao)導(dao)電性，其轉(zhuan)變溫度約為5-15 K。但這類體系超(chao)導(dao)電性僅能存在于薄膜樣(yang)品之中，塊體材料卻(que)無(wu)(wu)法實現超(chao)導(dao)。

　　2023年，中(zhong)國科學家(jia)在具有雙層NiO2面結構的(de)鎳氧化(hua)物La3Ni2O7中(zhong)發現(xian)了壓(ya)力(li)誘導(dao)(dao)的(de)高溫(wen)超(chao)(chao)導(dao)(dao)電(dian)性，超(chao)(chao)導(dao)(dao)臨界溫(wen)度達到80 K，進一步將鎳氧化(hua)物的(de)超(chao)(chao)導(dao)(dao)轉變(bian)溫(wen)度提(ti)高到了液氮溫(wen)區。但這種材(cai)料(liao)的(de)超(chao)(chao)導(dao)(dao)體積分(fen)(fen)數(shu)較低(di)，容易表現(xian)出絲(si)狀(zhuang)超(chao)(chao)導(dao)(dao)現(xian)象(xiang)(filamentary superconductivity)，很難(nan)形成(cheng)體超(chao)(chao)導(dao)(dao)電(dian)性。因此，尋找新的(de)超(chao)(chao)導(dao)(dao)體系，提(ti)高超(chao)(chao)導(dao)(dao)體積分(fen)(fen)數(shu)，實現(xian)體超(chao)(chao)導(dao)(dao)電(dian)性十分(fen)(fen)關鍵(jian)。

　　在Nature此次發布的(de)研究(jiu)成(cheng)果中，趙俊團隊(dui)成(cheng)功合成(cheng)了高質量(liang)的(de)三層鎳氧(yang)(yang)化物(wu)La4Ni3O10單晶樣品，樣品在低(di)于超導(dao)臨界(jie)溫(wen)度下(xia)表現出了零電阻和完全抗(kang)磁的(de)邁斯(si)納效應(ying)，超導(dao)體(ti)積分數達到(dao)86%，有力證明了鎳氧(yang)(yang)化物(wu)的(de)體(ti)超導(dao)性質。

　　“這個超(chao)(chao)導(dao)體(ti)積分數(shu)與(yu)銅氧化(hua)物(wu)高溫超(chao)(chao)導(dao)體(ti)接近，毫無疑問證實了鎳氧化(hua)物(wu)的體(ti)超(chao)(chao)導(dao)電(dian)性。”趙俊表(biao)示。

為超導研究提供全新視角和平臺

致力發現更高性能高溫超導體

　　趙(zhao)俊2012年在加州大(da)學伯克利分校博士后工作結束(shu)后來到復旦大(da)學物理學系，研究(jiu)方向(xiang)專注于(yu)高溫(wen)超(chao)導和量子(zi)磁性材料等關聯電子(zi)體系的中子(zi)散(san)射研究(jiu)，同時(shi)從(cong)事大(da)尺(chi)度(du)、高質量單晶樣品的生長及(ji)其熱力學和輸運性質的測量。

　　“高(gao)溫(wen)超(chao)導研究的(de)(de)突破大多(duo)由實(shi)驗、特別是新超(chao)導體的(de)(de)發現(xian)(xian)驅動，至今為止(zhi)還(huan)有(you)很多(duo)現(xian)(xian)有(you)理論無(wu)法完全(quan)解釋(shi)的(de)(de)現(xian)(xian)象。”趙俊介紹，“鎳氧(yang)(yang)化物(wu)單晶(jing)樣品(pin)的(de)(de)生(sheng)長條件十分(fen)苛刻，需要在特定的(de)(de)高(gao)氧(yang)(yang)壓的(de)(de)環境(jing)中(zhong)，保持高(gao)溫(wen)和尖銳的(de)(de)溫(wen)度(du)梯度(du)，才能實(shi)現(xian)(xian)單晶(jing)樣品(pin)的(de)(de)穩定生(sheng)長。由于成相的(de)(de)氧(yang)(yang)壓窗口很小(xiao)，因(yin)此容易(yi)出現(xian)(xian)多(duo)種成分(fen)的(de)(de)鎳氧(yang)(yang)化物(wu)層狀(zhuang)共生(sheng)的(de)(de)現(xian)(xian)象，且(qie)生(sheng)長過程(cheng)中(zhong)極易(yi)出現(xian)(xian)大量頂(ding)點氧(yang)(yang)位置的(de)(de)缺陷，這可能是鎳氧(yang)(yang)化物(wu)超(chao)導含量低的(de)(de)原因(yin)。”

　　團隊利用(yong)高壓光學浮區技(ji)術生(sheng)長(chang)了(le)大批樣品(pin)，不(bu)斷(duan)尋(xun)找總結規(gui)律，中間歷(li)經多(duo)次失(shi)敗(bai)，最終成(cheng)功的合成(cheng)了(le)純相三層(ceng)La4Ni3O10鎳氧(yang)化物單(dan)晶樣品(pin)。進一步(bu)，團隊開展了(le)一系列中子衍射和X射線衍射測量，精確測定了(le)材料(liao)的晶格結構和氧(yang)原子坐(zuo)標及含量，發現其中幾乎沒有頂點氧(yang)缺(que)陷。

(a)La4Ni3O10-δ單晶樣品照片(pian);(b)中子和X-ray單晶衍射數據;(c)壓力下晶格結構(gou)的演變

　　以(yi)高(gao)(gao)質量單晶樣(yang)品(pin)為基礎，團隊與合作(zuo)者(zhe)利用金剛(gang)石對(dui)頂砧技(ji)術，發現(xian)了La4Ni3O10壓(ya)力誘導的超(chao)導零電阻現(xian)象，在(zai)69 GPa壓(ya)力下，超(chao)導臨界溫度達到(dao)30 K。根據抗磁性(xing)數(shu)據估算，該單晶樣(yang)品(pin)的超(chao)導體(ti)積分(fen)數(shu)高(gao)(gao)達86%，證實了鎳(nie)氧化(hua)物的體(ti)超(chao)導性(xing)質。

La4Ni3O10-δ單晶樣品的(de)電(dian)阻(zu)和磁化率測量結(jie)果

　　與無(wu)限層(ceng)和(he)(he)雙層(ceng)鎳氧(yang)化(hua)(hua)物(wu)中NiO2面具(ju)(ju)有相同的(de)化(hua)(hua)學環境不(bu)同，三層(ceng)結構形成(cheng)的(de)獨特的(de)三明(ming)治結構讓外層(ceng)和(he)(he)中間(jian)層(ceng)NiO2面具(ju)(ju)有不(bu)同的(de)化(hua)(hua)學環境，從(cong)而可以在(zai)內(nei)層(ceng)和(he)(he)外層(ceng)NiO2面中產生不(bu)同的(de)磁結構、電(dian)子(zi)關聯(lian)強(qiang)度(du)、電(dian)荷濃度(du)，甚至是超導(dao)配對的(de)強(qiang)度(du)，這為(wei)超導(dao)電(dian)性的(de)調控提供了更多可能性，這種結構還(huan)為(wei)理解層(ceng)間(jian)耦合和(he)(he)電(dian)荷轉移在(zai)形成(cheng)高溫(wen)超導(dao)中的(de)作用(yong)提供了一個(ge)獨特的(de)平(ping)臺(tai)。

　　此外，三層(ceng)鎳(nie)氧化物(wu)比無(wu)限層(ceng)和雙層(ceng)體系有更強的(de)反鐵磁(ci)序，這為理解(jie)自旋關聯和自旋漲落與鎳(nie)氧化物(wu)高溫(wen)超(chao)導(dao)機(ji)理的(de)關系提供(gong)了一個很好的(de)機(ji)會，而(er)自旋漲落被(bei)廣泛的(de)認為在銅氧化物(wu)超(chao)導(dao)配對中可能起(qi)到了關鍵(jian)的(de)作用。

　　這項(xiang)研究結果(guo)還精細刻畫(hua)了(le)La4Ni3O10體系在壓力下的(de)超(chao)導相(xiang)圖(tu)，闡明了(le)電(dian)荷(he)密(mi)度波/自(zi)旋(xuan)密(mi)度波、超(chao)導、奇異金(jin)屬(shu)行(xing)(xing)為和晶體結構相(xiang)變在相(xiang)圖(tu)中的(de)關(guan)系。結果(guo)表(biao)明鎳氧(yang)化(hua)物(wu)超(chao)導可能與銅氧(yang)化(hua)物(wu)超(chao)導有著不同的(de)層間耦(ou)合機(ji)(ji)制，為鎳氧(yang)化(hua)物(wu)超(chao)導電(dian)性機(ji)(ji)理的(de)研究提供(gong)(gong)了(le)重(zhong)要見解，并(bing)為探索自(zi)旋(xuan)序-電(dian)荷(he)序、平帶(dai)結構、層間關(guan)聯、奇異金(jin)屬(shu)行(xing)(xing)為和高溫超(chao)導電(dian)性之(zhi)間的(de)復雜相(xiang)互(hu)作用提供(gong)(gong)了(le)重(zhong)要的(de)材料(liao)平臺。

La4Ni3O10-δ在壓(ya)力下(xia)的(de)相(xiang)圖

　　下一步，趙俊團(tuan)隊(dui)還將繼(ji)續聚焦高(gao)溫超(chao)導領域重大(da)問題，探(tan)究不同(tong)體(ti)系高(gao)溫超(chao)導體(ti)的內在聯系和(he)機理，理解(jie)和(he)發現更高(gao)性能的高(gao)溫超(chao)導體(ti)。

　　復(fu)(fu)旦大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)教(jiao)授趙俊、中(zhong)國(guo)(guo)(guo)科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)院(yuan)物理(li)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)所研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)員郭建剛(gang)、北京高壓(ya)科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)中(zhong)心研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)員曾橋石，為論文的共同(tong)通訊作者(zhe)。復(fu)(fu)旦大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)物理(li)學(xue)(xue)(xue)(xue)系(xi)博士(shi)后(hou)朱英浩、北京高壓(ya)科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)中(zhong)心博士(shi)生彭(peng)帝、復(fu)(fu)旦大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)物理(li)系(xi)張恩康、中(zhong)國(guo)(guo)(guo)海洋(yang)大(da)學(xue)(xue)(xue)(xue)泮(pan)丙營副教(jiao)授、中(zhong)國(guo)(guo)(guo)科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)院(yuan)物理(li)研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)所陳旭工程師為共同(tong)第一作者(zhe)。該研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)得到(dao)了國(guo)(guo)(guo)家基金(jin)委(wei)、科(ke)技部、上(shang)海市科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)技術委(wei)員會、北京市自(zi)然科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)基金(jin)、山東(dong)省(sheng)自(zi)然科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)基金(jin)的支持。該研(yan)究(jiu)(jiu)(jiu)的部分(fen)數據在中(zhong)國(guo)(guo)(guo)科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)院(yuan)綜合極端條件實驗裝置、美國(guo)(guo)(guo)橡樹嶺國(guo)(guo)(guo)家實驗室和上(shang)海同(tong)步輻射光源等大(da)科(ke)學(xue)(xue)(xue)(xue)平臺采集。

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　　//www.nature.com/articles/s41586-024-07553-3