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　　近日，四(si)川大學(xue)(xue)化學(xue)(xue)工程學(xue)(xue)院康毅進教授團(tuan)隊聯合加州(zhou)理工學(xue)(xue)院William A. Goddard教授團(tuan)隊在《Science》發表(biao)了題為(wei)“Tantalum-stabilized ruthenium oxide electrocatalystsfor industrial water electrolysis”的(de)文章。

　　四川大(da)學(xue)化(hua)學(xue)工(gong)程(cheng)學(xue)院(yuan)在讀(du)博士生張佳豪、新加(jia)(jia)坡國立大(da)學(xue)材(cai)料科學(xue)與工(gong)程(cheng)系助理教授付先彪(biao)和(he)(he)加(jia)(jia)州理工(gong)學(xue)院(yuan)科學(xue)研究員Soonho Kwon博士為該論(lun)文(wen)的共同第(di)一作(zuo)(zuo)者，通訊作(zuo)(zuo)者為四川大(da)學(xue)康毅(yi)進(jin)教授和(he)(he)加(jia)(jia)州理工(gong)學(xue)院(yuan)William A. Goddard教授。論(lun)文(wen)第(di)一單位為四川大(da)學(xue)化(hua)學(xue)工(gong)程(cheng)學(xue)院(yuan)。

　　氫(qing)(qing)氣(qi)作為(wei)重要(yao)(yao)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)化(hua)工(gong)原料被大量應(ying)(ying)(ying)用(yong)于(yu)合成氨、合成甲醇(chun)、石油煉化(hua)和(he)(he)煤化(hua)工(gong)等(deng)行業，服務于(yu)國計民生;同時(shi)，因反(fan)應(ying)(ying)(ying)過程零碳排(pai)放，氫(qing)(qing)氣(qi)被視為(wei)重要(yao)(yao)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)零碳燃(ran)料，有(you)望成為(wei)未來的(de)(de)(de)(de)(de)(de)能源(yuan)載體。發(fa)展綠(lv)色(se)、高(gao)(gao)(gao)效和(he)(he)可持(chi)續(xu)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)制(zhi)氫(qing)(qing)技(ji)術(shu)，是(shi)推(tui)動(dong)(dong)綠(lv)色(se)化(hua)工(gong)發(fa)展，助(zhu)力碳達峰和(he)(he)碳中(zhong)和(he)(he)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)重要(yao)(yao)途徑。質子(zi)交換膜電(dian)解水(shui)(PEM-WE)技(ji)術(shu)具(ju)(ju)有(you)工(gong)作電(dian)流密度大(產氫(qing)(qing)速(su)率高(gao)(gao)(gao))、產氫(qing)(qing)純度高(gao)(gao)(gao)(>99.99%)、高(gao)(gao)(gao)氫(qing)(qing)氣(qi)輸出(chu)壓力和(he)(he)快(kuai)速(su)響應(ying)(ying)(ying)能力等(deng)特性(xing)(xing)(xing)，表(biao)現出(chu)對波動(dong)(dong)性(xing)(xing)(xing)可再生能源(yuan)系統強大的(de)(de)(de)(de)(de)(de)適(shi)配性(xing)(xing)(xing)，是(shi)一種極(ji)(ji)(ji)具(ju)(ju)前景的(de)(de)(de)(de)(de)(de)可持(chi)續(xu)綠(lv)氫(qing)(qing)制(zhi)備技(ji)術(shu)。但PEM-WE的(de)(de)(de)(de)(de)(de)陽(yang)(yang)極(ji)(ji)(ji)析氧反(fan)應(ying)(ying)(ying) (OER) 較(jiao)高(gao)(gao)(gao)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)反(fan)應(ying)(ying)(ying)勢壘和(he)(he)遲滯的(de)(de)(de)(de)(de)(de)動(dong)(dong)力學(xue)制(zhi)約著整體電(dian)解水(shui)制(zhi)氫(qing)(qing)效率。此(ci)外(wai)，電(dian)解過程中(zhong)產生的(de)(de)(de)(de)(de)(de)大量H+在質子(zi)交換膜上形成局部酸性(xing)(xing)(xing)環(huan)境以及陽(yang)(yang)極(ji)(ji)(ji)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)高(gao)(gao)(gao)氧化(hua)電(dian)位，嚴重影(ying)響陽(yang)(yang)極(ji)(ji)(ji)OER催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)穩定性(xing)(xing)(xing)。Ir基氧化(hua)物是(shi)當前最穩定的(de)(de)(de)(de)(de)(de)酸性(xing)(xing)(xing)OER催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)，然而(er)Ir資源(yuan)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)極(ji)(ji)(ji)度稀缺性(xing)(xing)(xing)和(he)(he)高(gao)(gao)(gao)昂的(de)(de)(de)(de)(de)(de)價格極(ji)(ji)(ji)大制(zhi)約了此(ci)類催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)大規模應(ying)(ying)(ying)用(yong)。鑒于(yu)此(ci)，開(kai)發(fa)兼(jian)具(ju)(ju)高(gao)(gao)(gao)活性(xing)(xing)(xing)與穩定性(xing)(xing)(xing)的(de)(de)(de)(de)(de)(de)非Ir陽(yang)(yang)極(ji)(ji)(ji)催(cui)化(hua)劑(ji)(ji)(ji)有(you)助(zhu)于(yu)推(tui)動(dong)(dong)PEM電(dian)解制(zhi)氫(qing)(qing)技(ji)術(shu)更(geng)廣(guang)闊的(de)(de)(de)(de)(de)(de)商業化(hua)應(ying)(ying)(ying)用(yong)。

　　Ru基(ji)(ji)氧(yang)(yang)化(hua)物(wu)因(yin)優異的(de)析氧(yang)(yang)活(huo)性(xing)(xing)被(bei)視(shi)為(wei)另一類(lei)潛在(zai)的(de)PEM電解水(shui)陽(yang)極催(cui)化(hua)劑(ji)，然(ran)而其穩定性(xing)(xing)相較于Ir基(ji)(ji)催(cui)化(hua)劑(ji)表現出明顯(xian)劣勢。理解RuO2結(jie)構(gou)(gou)失(shi)效機制(zhi)為(wei)指導(dao)設計高穩定性(xing)(xing)RuO2催(cui)化(hua)劑(ji)提供(gong)了(le)底層邏輯。當(dang)前針(zhen)對Ru基(ji)(ji)氧(yang)(yang)化(hua)物(wu)的(de)穩定性(xing)(xing)優化(hua)策略已被(bei)廣泛報導(dao)，但圍繞RuO2的(de)結(jie)構(gou)(gou)失(shi)效機制(zhi)仍未明晰，且常用的(de)納米顆粒催(cui)化(hua)體系中復(fu)雜的(de)表面結(jie)構(gou)(gou)和晶面組(zu)成給原(yuan)子層面研究催(cui)化(hua)劑(ji)失(shi)效機制(zhi)帶來了(le)巨大挑(tiao)戰。

　　康毅進教授團隊(dui)基于不同晶(jing)面(mian)(mian)取(qu)向的RuO2單晶(jing)薄膜模(mo)型催(cui)化(hua)劑(ji)，從原子尺度(du)解(jie)析了RuO2催(cui)化(hua)劑(ji)表(biao)面(mian)(mian)溶出/重(zhong)(zhong)構(gou)(gou)過程，發(fa)現(xian)在(zai)OER條件下RuO2催(cui)化(hua)劑(ji)經高(gao)價(jia)Ru物種溶出同時(shi)伴(ban)隨著亞納米尺度(du)RuO2團簇的表(biao)面(mian)(mian)剝離，進而引發(fa)RuO2催(cui)化(hua)劑(ji)表(biao)面(mian)(mian)重(zhong)(zhong)構(gou)(gou)，導致(zhi)RuO2催(cui)化(hua)劑(ji)結構(gou)(gou)快速失(shi)效(xiao)。模(mo)型實(shi)驗和(he)理論計算(suan)表(biao)明，引入Ta可有效(xiao)抑制該失(shi)效(xiao)過程。在(zai)此發(fa)現(xian)的基礎(chu)上，設計制備了Ta0.1Ru0.9O2陽極催(cui)化(hua)劑(ji)，在(zai)工業(ye)電流密度(du)1 A cm-2下，實(shi)現(xian)了2800小時(shi)穩定性。

　　單(dan)晶(jing)模型催(cui)(cui)化實驗的(de)發現為(wei)設(she)計(ji)(ji)穩定(ding)Ru基OER催(cui)(cui)化劑提(ti)供了(le)新的(de)見解和指導，模型催(cui)(cui)化結(jie)合理論計(ji)(ji)算為(wei)穩定(ding)非Ir陽極(ji)催(cui)(cui)化劑尤其是Ru基催(cui)(cui)化劑的(de)設(she)計(ji)(ji)提(ti)供了(le)方法(fa)論的(de)參考(kao)，同時該研究成果極(ji)大拓展(zhan)了(le)Ru基PEM-WE制(zhi)氫膜電極(ji)的(de)應用前景(jing)。

　　論文(wen)鏈接：//www.science.org/doi/10.1126/science.ado9938