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　　碳(tan)材(cai)料(liao)家族又添(tian)2位新(xin)成(cheng)員：通(tong)過對(dui)兩(liang)種分子(zi)實施(shi)“麻醉”和“手術(shu)”，同(tong)濟大學科研團(tuan)隊首(shou)次成(cheng)功合成(cheng)了分別由10個(ge)或14個(ge)碳(tan)原子(zi)組(zu)成(cheng)的環形純碳(tan)分子(zi)材(cai)料(liao)。

　　北京時間2023年11月30日零點(dian)，國際頂級學(xue)術期刊《自然》(Nature)在線發表(biao)了(le)同濟大學(xue)材料科(ke)學(xue)與(yu)工程學(xue)院許維(wei)教授(shou)團隊的這一最新科(ke)研成(cheng)果，論(lun)文題(ti)為(wei)“On-surface synthesis of aromatic cyclo[10]carbon and cyclo[14]carbon”。

　　這項研究首次成功精準合成了(le)兩種全(quan)新的碳分(fen)子材料(liao)(碳同素異形體)，即芳香性環型碳C10和C14，并精細表征了(le)它(ta)們的化學結(jie)構，這兩種合成的新穎碳結(jie)構有望(wang)應用于未來的分(fen)子電(dian)子學器件中。

環型(xing)碳C10和C14的(de)表面合成策略(lve)與(yu)化(hua)學結構表征(zheng)

　　碳是一種(zhong)常(chang)見的(de)(de)非金屬元素，碳材料在自(zi)然(ran)(ran)界中有多種(zhong)形(xing)(xing)式(shi)，其具(ju)體外(wai)在表現形(xing)(xing)式(shi)取決于(yu)每個碳原(yuan)子(zi)(zi)(zi)周(zhou)圍(wei)與之(zhi)成鍵(jian)(jian)的(de)(de)原(yuan)子(zi)(zi)(zi)數目。當每個碳原(yuan)子(zi)(zi)(zi)和(he)周(zhou)圍(wei)四個原(yuan)子(zi)(zi)(zi)成鍵(jian)(jian)時，就形(xing)(xing)成了(le)自(zi)然(ran)(ran)界中天(tian)然(ran)(ran)存在的(de)(de)堅(jian)硬透明的(de)(de)物質——鉆石；當它和(he)周(zhou)圍(wei)三個原(yuan)子(zi)(zi)(zi)成鍵(jian)(jian)時，則(ze)形(xing)(xing)成了(le)質軟(ruan)黑色的(de)(de)石墨。

　　當每個(ge)碳(tan)原子只和周圍兩(liang)個(ge)原子成(cheng)(cheng)鍵(jian)(jian)(jian)時，會形成(cheng)(cheng)環(huan)形純碳(tan)分子(即環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)，Cn)。由于這(zhe)種類(lei)型(xing)(xing)(xing)的(de)(de)(de)(de)(de)碳(tan)結構具有(you)很(hen)高的(de)(de)(de)(de)(de)反應(ying)活性(xing)，極(ji)不穩(wen)定，在(zai)自(zi)然(ran)界中并(bing)不是(shi)天然(ran)存在(zai)的(de)(de)(de)(de)(de)，而人工合(he)成(cheng)(cheng)又極(ji)具挑(tiao)戰(zhan)性(xing)。此外，在(zai)環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)中每個(ge)碳(tan)原子和周圍兩(liang)個(ge)原子的(de)(de)(de)(de)(de)成(cheng)(cheng)鍵(jian)(jian)(jian)方式一(yi)直還存在(zai)爭議(yi)，即鍵(jian)(jian)(jian)長均等(deng)的(de)(de)(de)(de)(de)累積烯烴型(xing)(xing)(xing)(連(lian)續的(de)(de)(de)(de)(de)雙鍵(jian)(jian)(jian))還是(shi)不等(deng)的(de)(de)(de)(de)(de)聚炔型(xing)(xing)(xing)(單鍵(jian)(jian)(jian)和三鍵(jian)(jian)(jian)交替)。因此，它們(men)撲(pu)朔迷離的(de)(de)(de)(de)(de)結構和穩(wen)定性(xing)這(zhe)些最基本的(de)(de)(de)(de)(de)問題(ti)吸引了(le)實驗學家和理(li)論學家極(ji)大的(de)(de)(de)(de)(de)興趣。許多團隊嘗試合(he)成(cheng)(cheng)環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)但并(bing)未(wei)獲得成(cheng)(cheng)功，一(yi)些氣相的(de)(de)(de)(de)(de)實驗雖然(ran)顯示存在(zai)環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)的(de)(de)(de)(de)(de)跡象，但是(shi)難(nan)以分離提純并(bing)進一(yi)步表(biao)征它們(men)的(de)(de)(de)(de)(de)結構。

　　直到2019年，IBM實驗室與牛(niu)津大(da)(da)學研究團隊制備出(chu)單個(ge)的(de)(de)環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)C18，首(shou)次從(cong)(cong)實驗上(shang)驗證了C18為單鍵和(he)三鍵交(jiao)替(ti)的(de)(de)聚炔型(xing)(xing)(xing)結(jie)構。然而，環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)是一個(ge)大(da)(da)家(jia)族(zu)，對于更小的(de)(de)環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)，它(ta)們(men)的(de)(de)合(he)成由(you)于尺(chi)寸太小變得更具挑戰性。此外，它(ta)們(men)的(de)(de)結(jie)構和(he)穩定性仍然讓(rang)人難以捉摸。特(te)殊的(de)(de)是，有理論預測C10是環(huan)型(xing)(xing)(xing)(n ≥ 10)和(he)線(xian)型(xing)(xing)(xing)(n < 10)的(de)(de)分界點，同時也(ye)是最大(da)(da)的(de)(de)芳香性累(lei)積烯烴(jing)型(xing)(xing)(xing)環(huan)型(xing)(xing)(xing)碳(tan)。C14則被(bei)預測是從(cong)(cong)累(lei)積烯烴(jing)型(xing)(xing)(xing)C10到聚炔型(xing)(xing)(xing)C18的(de)(de)Peierls相變過渡(du)態。因此，研究C10和(he)C14的(de)(de)結(jie)構和(he)穩定性具有極其(qi)重要的(de)(de)意義(yi)。只有將(jiang)這2種全新的(de)(de)碳(tan)材料家(jia)族(zu)成員精準合(he)成出(chu)來(lai)，方能(neng)精細表征(zheng)它(ta)們(men)的(de)(de)結(jie)構。

　　在(zai)本研究中，團(tuan)隊采用(yong)了(le)不同于(yu)C18的(de)(de)將環狀(zhuang)碳(tan)氧化合(he)物作為前(qian)(qian)驅體(ti)的(de)(de)合(he)成(cheng)路(lu)線，而是創新(xin)性(xing)(xing)地設(she)計了(le)全(quan)鹵(lu)化萘(C10Cl8)和(he)(he)蒽(C14Cl10)兩(liang)種(zhong)(zhong)前(qian)(qian)驅體(ti)分(fen)子(zi)。將這兩(liang)種(zhong)(zhong)分(fen)子(zi)放在(zai)“手術(shu)臺上(shang)”(氯化鈉薄膜)并(bing)將其(qi)“麻醉”(液氦4.7 K凍(dong)住)，而后利用(yong)STM針尖(jian)作為“手術(shu)刀”對其(qi)進行“手術(shu)”(原子(zi)操縱)，進而誘導兩(liang)種(zhong)(zhong)分(fen)子(zi)完全(quan)脫鹵(lu)并(bing)伴隨發生反伯(bo)格曼(man)開環(retro-Bergman ring-opening)反應，最終成(cheng)功(gong)地在(zai)表(biao)面上(shang)合(he)成(cheng)了(le)兩(liang)種(zhong)(zhong)芳香性(xing)(xing)環型(xing)碳(tan)C10和(he)(he)C14。化學鍵(jian)(jian)分(fen)辨的(de)(de)原子(zi)力顯(xian)微鏡表(biao)明，不同于(yu)此前(qian)(qian)C18的(de)(de)聚(ju)(ju)炔(gui)型(xing)結(jie)構，C10和(he)(he)C14均具(ju)有(you)累(lei)積(ji)烯烴(jing)型(xing)的(de)(de)結(jie)構。團(tuan)隊進一步通過理論(lun)計算(suan)發現，這2位碳(tan)材料家(jia)族的(de)(de)新(xin)成(cheng)員(yuan)并(bing)非(fei)擁有(you)完全(quan)一致(zhi)的(de)(de)特性(xing)(xing)，C10完全(quan)沒(mei)有(you)鍵(jian)(jian)長交替(ti)，而C14作為從累(lei)積(ji)烯烴(jing)型(xing)C10到(dao)聚(ju)(ju)炔(gui)型(xing)C18的(de)(de)過渡態，存(cun)在(zai)一個非(fei)常小的(de)(de)鍵(jian)(jian)長交替(ti)(0.05 ?)，尚(shang)未達到(dao)單(dan)鍵(jian)(jian)和(he)(he)三鍵(jian)(jian)的(de)(de)形式，從實驗上(shang)也無法分(fen)辨出來。

　　許維教(jiao)授表示，這項研(yan)究(jiu)工作極大(da)推(tui)動了(le)環型(xing)(xing)碳領域的(de)發展(zhan)，提出的(de)表面(mian)合(he)成(cheng)(cheng)策略有(you)望(wang)(wang)成(cheng)(cheng)為(wei)一種合(he)成(cheng)(cheng)系列(lie)環型(xing)(xing)碳的(de)普適性方法。同時，合(he)成(cheng)(cheng)的(de)環型(xing)(xing)碳有(you)望(wang)(wang)發展(zhan)成(cheng)(cheng)為(wei)新型(xing)(xing)半導體材料(liao)，并在分子電子器件中有(you)著廣闊的(de)應用前景。

　　同(tong)濟大學為論(lun)文的唯一完成單位，許維(wei)教授為論(lun)文的唯一通訊作(zuo)者，團隊成員孫魯曄(ye)博士(shi)和鄭威特聘研(yan)究員為共同(tong)第一作(zuo)者。該(gai)工(gong)作(zuo)得到了(le)國家自然科學基金(jin)杰出青年(nian)科學基金(jin)項目的資助。