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近日，化(hua)學化(hua)工(gong)學院吳英鵬教授課題組開發出一種在液態(tai)金屬中(zhong)由(you)電(dian)流體動力學調控的納米催化(hua)劑制(zhi)備方法，并以此構建了基(ji)于液態(tai)金屬負載(zai)的自修(xiu)復電(dian)催化(hua)系統(tong)。該成果以“A self-healing electrocatalytic system via electrohydrodynamics induced evolution in liquid metal”為題發表在國際期(qi)刊《Nature Communications》上(shang)。
電催(cui)(cui)(cui)化(hua)作為一種清潔能(neng)源的低(di)碳(tan)轉(zhuan)化(hua)技術，通過將可(ke)再生電能(neng)轉(zhuan)化(hua)為化(hua)學(xue)能(neng)，可(ke)實現綠色、高效(xiao)的化(hua)學(xue)品合成。電催(cui)(cui)(cui)化(hua)的核心是電極(ji)/電催(cui)(cui)(cui)化(hua)的設(she)計(ji)，傳統的催(cui)(cui)(cui)化(hua)劑負載于固(gu)態導電基(ji)底上，以(yi)此來實現電荷(he)傳遞及催(cui)(cui)(cui)化(hua)轉(zhuan)化(hua)。而在長時間(jian)的使用過程中，電極(ji)失活不可(ke)避免(mian)，因此開發可(ke)自修復型電極(ji)具有重要意義。
該(gai)團隊通過以液態金屬(shu)為分散劑(ji)，利用(yong)電(dian)場誘導納米催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)發生(sheng)(sheng)可控(kong)演(yan)化(hua)(hua)，制(zhi)備了(le)新型鉍劑(ji)液態金屬(shu)電(dian)極，并展示了(le)其在電(dian)催(cui)化(hua)(hua)二氧化(hua)(hua)碳還原領域應用(yong)。當(dang)鉍催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)因長時間工作而發生(sheng)(sheng)失(shi)活(huo)時，通過原位電(dian)化(hua)(hua)學重構手(shou)段實(shi)現了(le)催(cui)化(hua)(hua)劑(ji)失(shi)活(huo)后的自修復過程。
液態金屬自(zi)修復電(dian)極(ji)的結構表征(zheng)及(ji)自(zi)修復。
研究發(fa)(fa)現(xian)將氧(yang)化(hua)(hua)(hua)鉍(bi)(bi)(bi)前(qian)驅體通(tong)過(guo)可控氧(yang)化(hua)(hua)(hua)策略分散在液態(tai)金(jin)屬(shu)中(zhong)時(shi)，在電(dian)場(chang)作(zuo)用下(xia)，氧(yang)化(hua)(hua)(hua)鉍(bi)(bi)(bi)形成(cheng)高分散的(de)單原(yuan)子態(tai)，并最終在液態(tai)金(jin)屬(shu)內(nei)發(fa)(fa)生(sheng)原(yuan)子重(zhong)(zhong)排和(he)電(dian)化(hua)(hua)(hua)學偏(pian)析。進一步研究發(fa)(fa)現(xian)，液態(tai)金(jin)屬(shu)的(de)表面能與金(jin)屬(shu)鉍(bi)(bi)(bi)的(de)成(cheng)核有重(zhong)(zhong)要(yao)聯系，電(dian)場(chang)可以對其實現(xian)精確調控。作(zuo)者研究了不同電(dian)位(wei)(wei)模(mo)式(shi)施加時(shi)，析出鉍(bi)(bi)(bi)納米催化(hua)(hua)(hua)劑結構(gou)、形貌的(de)轉變(bian)。同時(shi)將演化(hua)(hua)(hua)完(wan)成(cheng)的(de)液態(tai)金(jin)屬(shu)系統集(ji)成(cheng)于3D打(da)印的(de)電(dian)解槽中(zhong)，展示(shi)了電(dian)催化(hua)(hua)(hua)二氧(yang)化(hua)(hua)(hua)碳還(huan)原(yuan)的(de)應用。當(dang)該電(dian)極在長(chang)時(shi)間工作(zuo)后，晶體鉍(bi)(bi)(bi)催化(hua)(hua)(hua)劑中(zhong)出現(xian)了碳酸(suan)氧(yang)鉍(bi)(bi)(bi)物(wu)相結構(gou)，導致(zhi)催化(hua)(hua)(hua)劑失(shi)活。在傳統基底負載(zai)的(de)催化(hua)(hua)(hua)電(dian)極上，由(you)相變(bian)引(yin)發(fa)(fa)的(de)失(shi)活通(tong)常(chang)較(jiao)難(nan)解決。而作(zuo)者通(tong)過(guo)將催化(hua)(hua)(hua)劑重(zhong)(zhong)新引(yin)入液態(tai)金(jin)屬(shu)體相內(nei)，并通(tong)過(guo)負電(dian)位(wei)(wei)再生(sheng)，實現(xian)了催化(hua)(hua)(hua)劑的(de)原(yuan)位(wei)(wei)修復過(guo)程。
該工(gong)作開發了(le)(le)電(dian)化學(xue)可控制備納米催(cui)化劑的(de)方法，克服了(le)(le)傳(chuan)統電(dian)催(cui)化/電(dian)合成電(dian)極在失活后難(nan)以修復的(de)問題，同(tong)時也為(wei)(wei)新型的(de)液態金(jin)屬電(dian)催(cui)化電(dian)極提供良好(hao)指導(dao)。吳英鵬(peng)教授為(wei)(wei)論文通訊(xun)(xun)作者，湖南(nan)大(da)學(xue)為(wei)(wei)通訊(xun)(xun)單位。博士(shi)研(yan)(yan)究生(sheng)侯屹峰為(wei)(wei)文章第一作者。該工(gong)作得到了(le)(le)國家自然科學(xue)基金(jin)和(he)湖南(nan)大(da)學(xue)科研(yan)(yan)啟動經費等項目(mu)的(de)支持。
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