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水污染制(zhi)約社會經濟環境的(de)(de)可持續發展。隨著我國雙碳戰略的(de)(de)實(shi)施和深化(hua)(hua)，面向水污染治理的(de)(de)高級氧化(hua)(hua)工藝（AOPs）面臨新(xin)的(de)(de)挑戰。傳統均(jun)(jun)相(xiang)AOPs存在穩(wen)定性(xing)(xing)低、pH依賴性(xing)(xing)強、催化(hua)(hua)劑重(zhong)復利用(yong)性(xing)(xing)差等缺(que)(que)點。非(fei)均(jun)(jun)相(xiang)AOPs可以相(xiang)對較好克服傳統均(jun)(jun)相(xiang)AOPs的(de)(de)缺(que)(que)點，但是(shi)非(fei)均(jun)(jun)相(xiang)AOPs面向應(ying)用(yong)仍然(ran)存在亟需(xu)解決的(de)(de)挑戰，一是(shi)催化(hua)(hua)劑的(de)(de)構效關系(xi)模(mo)糊，二是(shi)催化(hua)(hua)過(guo)程的(de)(de)傳質限制(zhi)及緩慢動(dong)力(li)學，三是(shi)催化(hua)(hua)劑的(de)(de)壽命、催化(hua)(hua)活性(xing)(xing)和可重(zhong)復使(shi)用(yong)性(xing)(xing)不佳。
清華大學深圳國際研究生院張正華課題(ti)組創新性提出了(le)膜(mo)(mo)法(fa)(fa)(fa)限(xian)(xian)域(yu)(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)技術，耦合限(xian)(xian)域(yu)(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)和膜(mo)(mo)過濾為一體，開(kai)展了(le)一系列的(de)(de)工作，實(shi)現了(le)在（亞）納(na)米(mi)(mi)尺度下連(lian)續并多(duo)級(ji)高效(xiao)(xiao)催(cui)化(hua)(hua)(hua)產生活(huo)性自由基、降解有機污染物(wu)、原位清洗及控制(zhi)膜(mo)(mo)污染，突(tu)破了(le)常規納(na)米(mi)(mi)材(cai)料構建限(xian)(xian)域(yu)(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)存在的(de)(de)易流失、不好重(zhong)復(fu)使(shi)用、限(xian)(xian)域(yu)(yu)空間有限(xian)(xian)且不能(neng)連(lian)續運(yun)行等缺點(dian)，揭(jie)示了(le)（亞）納(na)米(mi)(mi)尺度膜(mo)(mo)法(fa)(fa)(fa)限(xian)(xian)域(yu)(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)和傳質的(de)(de)機制(zhi)，實(shi)現了(le)限(xian)(xian)域(yu)(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)膜(mo)(mo)較傳統(tong)納(na)米(mi)(mi)材(cai)料催(cui)化(hua)(hua)(hua)活(huo)性3-5個數量級(ji)的(de)(de)提升及膜(mo)(mo)法(fa)(fa)(fa)限(xian)(xian)域(yu)(yu)催(cui)化(hua)(hua)(hua)相對長期、穩(wen)定、高效(xiao)(xiao)的(de)(de)運(yun)行。
圖(tu)1 膜法(fa)限域(yu)催化降(jiang)解污染物的(de)作用機理示意(yi)圖(tu)
圖2 膜(mo)法(fa)限(xian)域催化(hua)系(xi)統(tong)(tong)和傳(chuan)統(tong)(tong)AOPs處理污(wu)染物的(de)去除效率(lv) (%) 和速率(lv)常數 (k)和不同膜(mo)法(fa)限(xian)域催化(hua)系(xi)統(tong)(tong)通量的(de)比較(jiao)
圖3 不同納(na)米限域催(cui)化膜(mo)的(de)降(jiang)解機(ji)制和(he)ROS形成示意圖
圖4 分子在納米(mi)空間內的傳(chuan)質
相(xiang)關工作(zuo)以(yi)“膜(mo)法納米(mi)限(xian)域催(cui)化(hua)(hua)(hua)水處理技術：綜述”（Membrane-based nanoconfined heterogeneous catalysis for water purification: A critical review）、“鈷(gu)功能化(hua)(hua)(hua)石墨相(xiang)氮(dan)(dan)化(hua)(hua)(hua)碳納米(mi)片組裝的(de)(de)納米(mi)限(xian)域催(cui)化(hua)(hua)(hua)膜(mo)用于快速降(jiang)解污染物”（Nanoconfined catalytic membranes assembled by cobalt-functionalized graphitic carbon nitride nanosheets for rapid degradation of pollutants）、“膜(mo)孔內埃米(mi)尺度(du)限(xian)域催(cui)化(hua)(hua)(hua)實現水凈化(hua)(hua)(hua)”（Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels）、“超高(gao)通(tong)(tong)量原位功能化(hua)(hua)(hua)的(de)(de)氮(dan)(dan)化(hua)(hua)(hua)硼膜(mo)用于限(xian)域催(cui)化(hua)(hua)(hua)”（Ultrahigh permeance functionalised boron nitride membrane for nanoconfined heterogeneous catalysis）為(wei)題，分(fen)別發表(biao)在《水研究》（Water Research）、《應(ying)用催(cui)化(hua)(hua)(hua)B：環(huan)境》（Applied Catalysis B: Environmental）、《自然·通(tong)(tong)訊》（Nature Communications）、《化(hua)(hua)(hua)學·催(cui)化(hua)(hua)(hua)》（Chem Catalysis）上。
清華(hua)大學(xue)深圳(zhen)(zhen)國(guo)際研(yan)(yan)究生(sheng)院(yuan)張(zhang)正華(hua)副教授為上(shang)述系(xi)列(lie)文章唯一(yi)通訊(xun)作(zuo)者(zhe)。清華(hua)大學(xue)深圳(zhen)(zhen)國(guo)際研(yan)(yan)究生(sheng)院(yuan)博(bo)士后(hou)Quang Viet Ly和崔樂(le)樂(le)、2020級碩士研(yan)(yan)究生(sheng)張(zhang)威、聯合指導(dao)的博(bo)士后(hou)孟(meng)晨(chen)晨(chen)、博(bo)士后(hou)Muhammad Bilal Asif分別(bie)為上(shang)述四(si)篇論文的第(di)一(yi)或(huo)共(gong)同第(di)一(yi)作(zuo)者(zhe)。以上(shang)系(xi)列(lie)工(gong)作(zuo)得(de)到國(guo)家自然科學(xue)基(ji)金項(xiang)目以及清華(hua)大學(xue)深圳(zhen)(zhen)國(guo)際研(yan)(yan)究生(sheng)院(yuan)、深圳(zhen)(zhen)市基(ji)礎(chu)研(yan)(yan)究計劃(hua)項(xiang)目等的資助。
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